科研进展 | APL Rising Star Award: 铌酸锂单晶光致铁电畴壁电输运性能研究
铁电畴壁的电导率(DWC)是一种十分有趣且具有丰富应用前景的功能特性,可以通过多种外部刺激进行控制和操纵,例如可利用电场和力场对畴壁的形态及其电输运特性进行调控。与电场和力场相比,光场可以为铁电材料提供更为灵活可调的调控与探测手段,然而,利用光学手段对铁电畴壁形态及其电导率进行调控与探测的研究仍较为匮乏。一方面,基于二次谐波或拉曼微光谱,光学方法可以提供畴壁分布和倾角的信息,也可以探测畴壁的振动模式;另一方面,光子也可以直接用来激发载流子,进而作为兼具光谱可调性能的探针来推断导电畴壁的局部吸收性质以及带隙情况。
在这项工作中,研究人员聚焦于具有优异非线性、压电、电光等多种功能特性的铌酸锂(LNO)单晶材料。通常情况下,LNO单晶的矫顽场约为 21 kV/mm,若使其自发极化翻转需要上千伏特的电压。传统上,可通过在LNO单晶中掺镁(MgO)的方法来降低矫顽场,有报道5 mol %掺镁LNO矫顽场可降至同成分LNO单晶的一半以上。本研究中,研究人员通过紫外光辅助的方法进一步大幅降低了LNO极化反转的操作电压。如图1a所示,实验上通过800 V电压即可在5 mol % MgO掺杂的、厚度为200 μm的LNO单晶中形成极化反转的六角形畴结构。接着通过电压增强方法可以促使畴壁倾斜形成六角形带电畴壁(图1d)。有意思的是,研究人员还发现通过一种二次电压增强方法可以获得高密度的带电畴壁,如图1e、f所示,LNO单晶从顶部至底部畴结构的三张SHG切片图能够明显展示畴壁的倾斜变化情况。

图1. 铌酸锂单晶高密度带电畴壁的制备流程。(a) 紫外光辅助预极化装置示意图;(b) 通过电压增强方法促使畴壁倾斜形成带电畴壁示意图;(c) 二次电压增强方法形成高密度带电畴壁示意图;(d)、(e) 六角形畴演化至高密度畴的二次谐波显微镜(SHG)成像图;(f) 畴结构从单晶顶部至底部的三层SHG图像。
为了探究光照对不同密度畴壁电输运行为的调控性能,研究人员制备了Sample A(LNO单晶)、Sample B(包含一个六角形带电畴壁的LNO单晶)和Sample C(包含高密度带电畴壁的LNO单晶)三个样品,并对其在黑暗以及从500 nm到310 nm不同光照波长下的I-V特性进行了表征,如图2(a)、(b)、(c)所示。所有样品均在光照波长为310 nm处表现出最大的光诱导电流,而且也发现三个样品的归一化光电导在不同光照条件下表现出了差别的弛豫现象,如图2d、e、f所示。有趣的是在亚带隙照明中也观察到了明显的畴壁电流值增强,这也暗示了电子带隙内态的存在和决定性作用,这些电子隙内态有助于电子沿带隙的输运。

图2. 三个不同带电畴壁密度样品在不同光照条件下的电输运性能比较。(a)-(c) 黑暗和不同光照条件下三个样品的I-V曲线对比;(d)-(f) 归一化光电导在不同光照条件下随时间变化的弛豫情况。
除此之外,研究人员将光照装置与扫描探针显微镜结合,通过c-AFM表征获得在微观尺度下不同光照条件畴壁的电导情况(图3a)。经图3b的PFM结果与图3c、d、e的c-AFM结果对比分析,可以明显看到畴壁区域的电导随着波长的降低而增加。此外,研究人员还将PFM图分别与c-AFM图叠加,提取和总结了在黑暗条件、330 nm和310 nm光照条件下,畴壁和非畴壁处电流分布的直方图,发现非畴壁处的平均电流几乎不变,而所有高电流的贡献都来自于畴壁区域,最大的电流增加现象出现在310 nm光照。上述结果均证明了光诱导产生的畴壁电流确实局限于畴壁区域,而不是源于体电导率的影响。

图3. 结合原子力显微镜表征了不同光照条件下畴壁的电导细节和差异。(a) 光照与扫描探针显微镜结合的示意图;(b) 畴结构的PFM图;(c)-(e) 在黑暗和光照波长为330 nm、310 nm条件下畴结构的c-AFM图;(f)-(h) 畴壁和非畴壁区域在(c)-(e)结果中的电流分布直方图。
相关成果以“Comparative study of photo-induced electronic transport along ferroelectric domain walls in lithium niobate single crystals”为题发表在国际知名期刊Applied Physics Letters上。丁丽莉博士为文章的第一作者和通讯作者。该工作同时也被选为Editor’s pick,丁丽莉博士也因此获得了Applied Physics Letters期刊2024年度的Rising star award。该研究依托广东省磁电物性分析与器件重点实验室开展工作,得到了国家自然科学基金重点项目和广东省青年优秀人才国际培养计划的资助。
原文链接:
https://doi.org/10.1063/5.0205877


